柴油醇添加劑的篩選及應用

石油學(xué)報(石油加工)2006年10月ACTA PETROLEI SINICA (PETROLEUM PROCESSING SECTION)第22卷第5期文章編號: 1001-8719(2006)05-0085-07柴油醇添加劑的篩選及應用SELECTION AND APPLICATION OF ADDITIVE FOR E-DIESEL FUEL張為賓13，許伯彥',蔡少娌”ZHANG Wei-bin', XU Bo-yan', CAI Shao-li?(1.山東建筑工程學(xué)院機電工程學(xué)院，山東濟南250101;2.濟南大學(xué)機械工程學(xué)院，山東濟南250022;3.濟南鐵道職業(yè)技術(shù)學(xué)院機械工程系，山東濟南250013)(1. School of Mechanical and Electronic Engineering，Shandong University of Architecture and Engineering，Jinan 250101, Chima;2. School of Mecharical Engineering, 1 inar University, J inan 250022, Chira:3. Department of Mechanical Engineering. Jinan Railray Instiute of Technology, Jinan 250013, China)摘要:通過(guò)對柴油醇的溶解特性和著(zhù)火特性的研究，提出了由C~Cr醇+乙醚+聚合物+有機硝酸酯構成的復合添加劑。加人1%~2%復合添加劑后，柴油醇的溶解特性和十六烷值明顯提高。通過(guò)發(fā)動(dòng)機臺架試驗測定了柴油醇對發(fā)動(dòng)機的冷起動(dòng)性、燃燒特性和排放特性的影響。結果表明，加人復合添加劑后，柴油醉的冷起動(dòng)性和缸內燃燒有了很大程度地改善，且著(zhù)火延遲期增加很少;柴油醇的燃油消耗率有所增加而有效熱效率卻相應提高:煙度和NO,排放隨乙醇摻合率增加而降低。關(guān)鍵詞:柴油;乙醇;添加劑;性能;排放中圖分類(lèi)號: TK432文獻標識碼: AAbstract: Through the research on solubility and flammability of E-diesel, an additivecompound consisting of C; 一C alkyl alcohol, ethyl ether, polymer and alkyl nitrate wasproposed to resolve the phase separation and low cetane number of E-diesel. The experimentalresults showed that by blending with 1% - 2% the additive compound, the solubility andcetane number of E-diesel increased obviously. The effects of E-diesel on the cold starting ,combustion and emission properties were investigated by engine bench tests. The resultsindicated that with the blending of additive compound, the cold starting properties and internal-cylinder combustion of E-diesel were improved remarkably, and the ignition delay periodprolonged slightly; the specific fuel consumption of E diesel increased and its brake thermalefficiency was also enhanced; the Bosch smoke number and NO, emission decreased with theincrease of ethanol content in E-diesel. ,Key words: diesel; ethanol; additive; performance; emission隨著(zhù)全球能源消耗的急劇增加，有限的石油資源已經(jīng)難以滿(mǎn)足人們對能源的需求，而汽車(chē)保有量的不斷增加，使得汽車(chē)尾氣對環(huán)境的污染越來(lái)越嚴重。為了緩解石油資源的短缺和保護生態(tài)環(huán)境，世界各國都開(kāi)始致力于清潔代用燃料的研發(fā)。在眾多的代用燃料中，乙醇作為可再生的含氧燃料，不僅可由甘蔗、甜高梁等廉價(jià)農作物釀制，還可以有效地降低汽車(chē)的尾氣排放，因此被公認為最具有發(fā)展潛力的汽車(chē)代用燃料。目前，乙醇作為汽油機燃料已在我國北方的部分城市推廣應用，但在柴油機上的應用還處于探索階段。這主要是因為: (1)當溫度變化大時(shí)，柴油醉燃料容易引起相分離，這意味著(zhù)柴油醇在中國煤化工收稿日期: 205-0-13基金項目:教育部歸國博士基金、山東省教育廳科研項目(Y2002L06)資助MHCNMHG通訊聯(lián)系人:許伯彥，Tel; 0531-86367280，86367281; E-mail; bufferworm@sdai. edu. cn86石油學(xué)報(石油加工)第22卷1年內的大多數季節不能正常使用。(2)乙醇的十六烷值非常低，使得柴油醇燃料的十六烷值下降，從而嚴重影響柴油機的著(zhù)火特性和冷起動(dòng)特性。而添加助溶劑和十六烷值改進(jìn)劑是改善柴油醇品質(zhì)的重要手段之一。因此，筆者提出在柴油醇中添加由C.~Cr醇、乙醚、高分子聚合物和有機硝酸酯構成的復合添加劑，改善了柴油醇燃料的穩定性和著(zhù)火特性，并在此基礎上進(jìn)行了燃燒特性和排放特性的試驗研究。1柴油醇添加劑的篩選柴油醇添加劑必須同時(shí)兼顧良好的助溶性和2(著(zhù)火特性，并且燃燒后不生成殘留物阻塞噴油器，還要具有一定的粘度，不能降低原柴油的潤滑性10等。筆者從溶解性和著(zhù)火特性?xún)煞矫鎸μ砑觿┻M(jìn)行了分析。B1.1乙醇在柴油中的溶解性乙醇在柴油中的溶解度除了與乙醇內含有的-10520405080100水分和柴油內的芳香烴含量有關(guān)外，還與乙醇的C(Ethanol)/%摻合率和溫度有關(guān)。圖1為乙醇在柴油中的溶解圖1乙醇在柴油中的溶解度曲線(xiàn)度曲線(xiàn)，圖1中帽形線(xiàn)上方是單一相，下方為二Fig. 1 The solubility diagram of ethanol in diesel相共存區。乙醇-柴油的臨界溶解溫度為21. 8C,此時(shí)乙醇摻合率約為50%。常溫(20C)下柴油醇中的水的允許限度只有0.05%以，在乙醇和柴油的貯藏和運輸過(guò)程中必須嚴格控制水分的混人。由圖1可以看出，AC段的斜率很大，即使溫度變化幅度很小，乙醇在柴油中的溶解度變化也很大，從而導致柴油醇發(fā)生相分離。因此，柴油醇在1年內的大多數季節不能正常使用，有必要尋找一種助溶劑來(lái)改善乙醇在柴油中的溶解度和柴油醇的抗水性。由于助溶劑的種類(lèi)繁多，在篩選時(shí)其助溶效果可以通過(guò)式(1)~(3)02]初步估算。θ= 20c{a(1- 2C* )/In[(1-C* )/C* ]+0.5(1-a)}(1)(C* =a(Cs)CE+[1 -a(Cs)]Cg| Cp=Vε/(V.+Vg)(2)Cs =Vs/(Vn+Vg+Vs)a(Cg)= 16. 42Cs-0. 3284(0c= f(ρ,h) - g(8,h)f(p,h) =50800p- 3000p2 + 1620h - 8400h2 -21185(3)(g(8,h) = 100(δ- 109h+ 1450h2 )由式(1)和(2)可知，如果柴油醇中柴油、乙醇和助溶劑的混合比例- -定，其余參數均為固定值時(shí)，乙醇-柴油的溶解溫度θ只與其臨界溶解溫度θc有關(guān)。乙醇柴油溶解性提高指數8定義為加人1%體積.分數的助溶劑后，乙醇-柴油臨界溶解溫度的下降值。由式(3)可知， 溶解性提高，指數δ越大，臨界溶.解溫度0c越低，即乙醇-柴油的溶解溫度就越低，說(shuō)明所選用的助溶劑效果越好。因此，可以通過(guò)乙醇~柴油溶解性提高指數8衡量助溶劑的助溶效果。表1為各種助溶劑的乙醇柴油溶解性提高指數8值。由表1可知，適合作為助溶劑的有醇和乙醚等，醇類(lèi)助溶劑隨著(zhù)碳原子數的增加，其乙醇-柴油溶解性提高指數逐漸增大，這是由于長(cháng)碳鏈醇的非極性基部分和柴油的結構相似，親和力強，分散效果好且用量少日。但是，這些醇的十六烷值都很低,而乙醚的十六烷值高[4]且有很好的著(zhù)火特性和蒸發(fā)特性，中國煤化工炭原子數醇的要高，比較適合作為柴油醇的助溶劑。如果乙醚單獨作為助溶YHCNMHG算的穩定性。在兼顧所選用的助溶劑成分的助溶效果和十六烷值，筆者采用中碳醇(C,~C)和乙醚的混合物作為復合第5期柴油醇添加劑的篩選及應用37添加劑中的助溶劑組分，其中醇和醚的比例可以根據不同季節所要求的揮發(fā)性進(jìn)行調整。1.2著(zhù)火特性.表1各種助溶劑的乙醇-柴油溶解性提高指數(8).乙醇的十六烷值為8，若在柴油中加人10%Table 1 Solubility improvement index(8) of some乙醇可以使柴油醇的十六烷值下降7.1個(gè)單位[5]，cosolvents for ethanol-diesel從而導致柴油機工作過(guò)程中的著(zhù)火延遲期變長(cháng)，Cosolvent8/C壓力升高率增大以及冷起動(dòng)困難。為了保證柴油DieselHeavy dieselGasoline1.902.05機的著(zhù)火特性，在柴油醇中加入十六烷值改進(jìn)劑Propanol2. 001. 80也是必要的。3.803. 05目前，柴油的十六烷值改進(jìn)劑主要是有機硝Ethyl ether4.604. 50酸酯類(lèi)和有機過(guò)氧化物[0，此外醚類(lèi)物質(zhì)也是很Octanol5. 504.40好的十六烷值改進(jìn)劑。由于有機過(guò)氧化物具有爆Decanol6.255.10炸性，限制了其商業(yè)推廣，所以市場(chǎng)上使用的十Cetanol6. 906.80.六烷值改進(jìn)劑多為有機硝酸酯類(lèi)。有機硝酸酯類(lèi)物質(zhì)(RONO2)能在較低的活化能下分解為烷氧自由基(RO.)和二氧化氮(NO2)[問(wèn)。而NO2奪取柴油烴分子中的氫，加速柴油焰前氧化過(guò)程中反應由冷焰向藍焰的過(guò)渡，起到了縮短柴油著(zhù)火延遲期的作用。同時(shí)RO.在著(zhù)火延遲期內可發(fā)生二次分解，生成新的自由基和醛類(lèi)物質(zhì)。它們的種類(lèi)和性質(zhì)以及二次分解得到的自由基數目又加速了柴油氧化的退化分支反應，同樣使柴油的著(zhù)火品質(zhì)得以改善。在兼顧原料來(lái)源和添加效果的基礎上，筆者比較了數種有機硝酸酯類(lèi)十六烷值改進(jìn)劑，選用齊魯石化公司研制的硝酸異辛酯作為復合添加劑中的十六烷值改進(jìn)劑組分，其十六烷值的提高值可通過(guò)Alistair的經(jīng)驗公式口計算得到:ycn = AXx2:36 XG9.57 XC&932 X In(1 + 17.5 X CaN)(4)由式(4)可知，十六烷值的提高并不是按照添加量的增加直線(xiàn)上升，而是按指數形式增加。當添加量超過(guò)1%時(shí)，添加效果就增加得不明顯了。假設柴油的十六烷值為45，若向柴油醇中添加0.3%(體積分數)的硝酸異辛酯，90%柴油+10%乙醇構成的柴油醇的十六烷值提高9.21,恢復到原柴油的水平，進(jìn)而保證柴油的著(zhù)火可靠性。1.3復合添加劑除了助溶劑和十六烷值改進(jìn)劑外，復合添加劑中還應包含高分子聚合物。高分子聚合物具有25大75很好的乳化作用，加至柴油醇中可以避免在貯藏和長(cháng)期放置時(shí)因微量水分的混人而發(fā)生的相分離。C([Diesel)/%CAdditive)/%為了保證助溶劑的助溶效果，高分子聚合物的親50大入5憎平衡值應為3~65]。另外，高分子聚合物的相對平均分子質(zhì)量較大，粘度較高，可以在分散相大25外形成--層粘稠的高分子膜，從而減緩乙醇對柴3) ,1) I油粘度降低的影響，改善乙醇-柴油的潤滑性。綜上所述，復合添加劑包含了以下4種組分:250100中碳醇(C,~C)+乙醚+高分子聚合物+硝酸異C(Ethanol)/%辛酯，其體積比為1 :3:1: 1.圖2為乙醇、柴圖2柴油、 乙醇與復合添加劑的三元相圖油和復合添加劑的三元相圖。由圖2可以看出，ig.2 Ternary phase diagram of diesel, ethanol添加少量的復合添加劑就能顯著(zhù)地改普柴油醇的中國煤化工'0, (3)5低溫溶解性，例如在 0C下溶解10%乙醇僅需添MYHCNMHG加劑1%左右，即使在-10C時(shí)，復合添加劑的用量也不超過(guò)c%o。88石油學(xué)報(石油加工)第22卷2臺架試驗結果與討論采用單缸水冷、直噴式S1105型柴油機進(jìn)行臺架試驗，壓縮比為17. 1,標定功率/轉速為12. 1kW/2200 r.min-',最大轉矩/轉速為58. 8 N. m/1760 r.min-'。試驗用燃料為一10號柴油(簡(jiǎn)稱(chēng)E0)、89%柴油+10%乙醇+1%復合添加劑(簡(jiǎn)稱(chēng)E10)、78%柴油+20%乙醇+2%復合添加劑(簡(jiǎn)稱(chēng)E20)和67. 5%柴油+30%乙醇十2.5%復合添加劑(簡(jiǎn)稱(chēng)E30)。2.1不同組成的柴油醇的冷起動(dòng)性為了確定不同組成的柴油醇對柴油機起動(dòng)性能的影響，將S1105型單缸柴油機置于低溫環(huán)境實(shí)驗室，改變周?chē)h(huán)境的溫度，進(jìn)行冷起動(dòng)試驗。試驗結果表明，在一5~0C環(huán)境下，采用20%乙醇+78%柴油+2%(Cq~C)醇構成的柴油醇時(shí),.柴油機反復起動(dòng)3次后，仍不能順利著(zhù)火運轉，而E0、E10、 E20 均可以在1次起動(dòng)時(shí)間內著(zhù)火運轉。顯然復合添加劑內的乙醚和硝酸異辛酯成分促進(jìn)了柴油醇的著(zhù)火性能。但限于實(shí)驗條件，沒(méi)有進(jìn)行- 5C以下的冷起動(dòng)實(shí)驗。2.2不同組成的柴油醇的燃燒特性a)|圖3為當噴油提前角相同時(shí)，不同乙醇摻合率下氣缸壓力隨曲軸轉角的變化。由圖3可知，(2在部分負荷工況下，隨著(zhù)摻合率的增加，缸內最.()3)高燃燒壓力略有降低;而在高負荷工況下，隨著(zhù)摻合率的增加，缸內最高燃燒壓力卻又明顯增加，E10、E30較E0提高了1.1%和2.6%。隨著(zhù)摻合率的增加，缸內燃燒的著(zhù)火延遲期有所增加。但是，由于摻加了十六烷值改進(jìn)劑，部分負荷工b)況時(shí)，E10、E30比E0分別只延遲了1.5CA、2.0CA;高負荷工況時(shí)，只延遲了0.5 CA、(1)(31.5CA。這主要是因為乙醇的汽化潛熱高，降低是4了形成的混合氣溫度，使得著(zhù)火延遲期增加。特別是部分負荷工況時(shí)，缸內溫度低，汽化潛熱的影響更明顯。但是由于乙醇、乙醚和硝酸異辛酯的燃燒速率都要比柴油快[°.8],所以燃燒結束的360400 420時(shí)間并沒(méi)有拖后，因此柴油醇的燃燒持續期的相φ/°CA .應變短。在等容的情況下，燃燒的燃料越多，所圖3不同乙醇摻合率下氣缸壓力(p)獲得的有用功就越多，平均指示壓力越高，從而隨曲軸轉角(p)的變化發(fā)動(dòng)機的有效熱效率提高，這也說(shuō)明乙醇的加入Fig.3 The relationship between eylinder pressure(p) and將有效地改善缸內的燃燒，提高發(fā)動(dòng)機的熱效率。crank angle(p) under different ethanol contents(a) n=1200 r/min, P.=2.5 kW;適當調整噴油提前角可進(jìn)一步改善缸內燃燒，提(b) n= 1200 r/min, P.=8.3 kW;高燃料的利用率。(1) EO (2) E10; (3) E302.3不同組成的柴油醇的經(jīng)濟性圖4為燃油消耗率和有效熱效率隨功率的變化。由于乙醇的熱值只有柴油的63%，所以?xún)煞N摻合率下的柴油醇的燃油消耗率都比柴油的要高，E10、E30的燃油消耗率平均分別較柴油的高2.3%、9.5%;但有效熱效率卻較柴油的有所提高，E10、 E30" 中國煤化工"1提高了0.55%、1.06%。乙醇的自攜氧性決定了燃燒時(shí)需要的空氣量理論對于加速擴散燃燒階段油氣的均勻混合具有積極的作用，特別是大負荷工XTH.CNMHG突出。第5期柴油醇添加劑的篩選及應用392.4不同組成的柴油醇的排放特性柴油機的主要排放產(chǎn)物為碳煙和NO,圖5為不同乙醇摻合率下煙度隨功率的變化。由圖5可以看出，在中、高負荷工況下，E10 的煙度比E0的下降50%左右，而在部分負荷工況時(shí)，下降幅度更大，并且隨乙醇摻合率的增加，E30的煙度則幾乎成比例的下降。這是由于柴油醇比柴油的粘度小，在低溫時(shí)比柴油的噴束霧化好，還有乙醇的高汽化潛熱等使得燃燒過(guò)程前期的火焰溫度降低，油滴難以發(fā)生熱聚合反應°]，以及乙醇的自攜氧性加速了燃燒過(guò)程中后期的進(jìn)一- 步氧化。350n42.5 02.0: -40300)(9)(1)-35 :1.0: 250-300.53)__200」28P.1kWP。/kW40040(6)43)(2)\\(5)/-3忌3300e21250(2)J _252012P./kW圖4燃油消耗率(b. )和有效熱效率(n. )隨功率(P.)的變化圄5不同乙醇摻合率下 煙度(R, )隨功率(P.)的變化Fig. 4 The relationship between brake specifie fuelFig. 5 The relationship between smoke(Ro) and power(P.)consumption(b. ), brake thermal efficiency(n )under different ethanol contentand power(P.)n/r. min-':(a) 1200; (b) 1700n/r. min~1; (a) 1200; (b) 1700(1) EO; (2) E10; (3) E30 .bo/g.(kW.h)-I: (1) E0; (2) E10; (3) E30n0/%: (4) EO; (5) E10; (6) E30圖6為不同乙醇摻合率下NO,體積分數隨功率的變化。NO,的形成條件是高溫、富氧和高溫持續時(shí)間。在部分負荷工況時(shí)，由于噴人的燃料較少，且乙醇燃料的低熱值只有柴油的63%，汽化潛熱又較柴油大得多，所以燃料的放熱量少，使得缸內火焰溫度降低，從而抑制NO,排放的生成，因此E10和E30的NO,排放相比柴油都要降低。在高負荷工況時(shí)，E10的NO,排放有所升高，但提高幅度很小;當乙醇的摻合率為30%時(shí)，NO,排放又明顯的減少。顯然，乙醇的高汽化潛熱值帶來(lái)的缸內火焰溫度下降等已成為抑制NO,排放增加的主要因素。因此，乙醇摻合率比較低時(shí)，NO,排放的變化不是很明顯，但當乙醇摻合率為30%時(shí)，卻大幅度降低。中國煤化工3結論MYHCNMHG(1)提出了由中碳醇(C,~C)、乙醚、高分子聚合物和硝酸異辛酯構成的復合添加劑。三元相圖表90石油學(xué)報(石油加工)第22卷明加人1%~2%復合添加劑后，柴油醇的溶解度0.20(a)]明顯提高，發(fā)動(dòng)機冷起動(dòng)試驗也表明，加人復合添加劑后，柴油醇的著(zhù)火性能已達到原柴油的水0.15平。2(2)隨著(zhù)乙醇摻合率的增加，部分負荷工況0.10時(shí)缸內最高燃燒壓力較柴油略有降低，但在高負yt0.05荷工況時(shí)卻明顯增加;柴油醇的著(zhù)火延遲期有所增加，但燃燒持續期變短。在等容的情況下，平0268均指示壓力提高，發(fā)動(dòng)機的有效熱效率得到提高，P.1kW這也說(shuō)明乙醇的加入會(huì )有效地改善缸內的燃燒。(3)隨著(zhù)乙醇摻合率增加，柴油醇燃油消耗0.16(b) ]率較柴油的要相應增加，而有效熱效率較柴油的略有提高。而柴油醇的煙度大幅度降低，即使在0.12中、高負荷工況下，也較柴油的煙度值下降50%0.08以上。NO,排放在乙醇摻合率比較低時(shí)變化不是很明顯，但當乙醇摻合率為30%時(shí)，卻大幅度降0.04-低。符號說(shuō)明:°21012P./kWA--組分系數， 硝酸異辛酯A=0.16;燃油消耗率,g/(kW.h);圖6不同乙醇摻合率下NO,體積分數(C(NO,))C-一體積分數， %;隨功率(P.)的變化C十六烷值改進(jìn)劑體積分數，%;Fig. 6 The relationship between NO, volumeCe-乙醇 在柴油/乙醇混合液中的體積分數，%;fraction(C{ NO, )} and power(P, ) underCs--助溶劑在柴油醇溶液中的體積分數，%;different ethanol contentC*一乙醇和助溶劑的耦合體積分數，%;n/r.min~': (a) 1200; (b) 1700G一原柴油的美制重度(APIgravity);(1) EO; (2) E10; (3) E30h---乙醉的含水率， %;柴油的密度，g/cm2 ;n--轉速， r/min; .φ-曲軸轉角，CA;p-- -缸內壓力, MPa;上標:P.-- 功率，kW;*--耦合;姻度，BSU;下標:V:-溶液中柴油的體積，ml;-臨界的;溶液中乙醇的體積，ml;CN一十六烷值改進(jìn)劑;Vs一溶 液中助溶劑的體積，ml;D--柴油;十六烷值的提高值;E--乙醇;xc--原柴 油的十六烷值;S-助落劑;希臘字母:化學(xué)代號:-溶解度修正系數，醇和醚取值為0.294;E0-- 柴油;δ一助溶劑的溶解 性提高指數，C;E10---89%柴油+10%乙醇+1%復合添加劑;- 有效熱效率，%;E20一-78%柴油+20%乙醇+2%復合添加劑;-乙醇-柴油的溶解溫度，C;合添加劑;0c--乙醇柴油的臨界溶解溫度，C;中國煤化工TYHCNMHG第5期柴油醇添加劑的篩選及應用91參考文獻: 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CA、API、 AJ. 《中國學(xué)術(shù)期刊文摘)、《中國石油文摘》、《中國化學(xué)化工文摘》、《中國科技論文統計與分析數據庫)等，是Ei核心期刊。本刊首批入選中國學(xué)術(shù)期刊(光盤(pán)版)，并已通過(guò)中國期刊網(wǎng)(www. chinajournal. net. cn)全文上網(wǎng)，同時(shí)也進(jìn)入了庫.本刊為雙月刊，大16開(kāi)本，國內外公開(kāi)發(fā)行，逢雙月末出版，單價(jià)12.00元，全年共6期，定價(jià)72. 00元。國內統- - 刊號為CN11-2129/TE，國際標準刊號為ISSN1001-8719，國內郵發(fā)代號為82-332，國外發(fā)行代號為BM845，全國各地郵局均可訂閱，漏訂者可到編輯部補訂。主編:汪燮卿執行主編:李才英副主編:馮薇蓀編輯部地址:北京市學(xué)院路18號郵編: 100083電話(huà): 010-62310752; 010-82368282E-mail: syxb8282@rippsinopec. com; syxb8282@163. com網(wǎng)址: http://www. syxbsyig. com中國煤化工MHCNMHG